Asse II: Informationen zum SchŠdigungspotential

Joachim Gruber


Video: Grundwasserbewegung im Bereich der Asse
(Vidoe-Cache)
Quelle: Die Asse und das Grundwasser, Bundesamt für Strahlenschutz (BfS)

Video: Grundwasserbewegung im Bereich der Asse
(Video-Cache)
Quelle: Notfallplanung, Bundesamt für Strahlenschutz (BfS), 2016 (im Cache)



Quelle: BfS, Ende des Videos "ZutrittswŠsser", 2016


(Video-Cache)
Quelle: BfS, ZutrittswŠsser, 2016


I. Informationen des Bundesamts für Strahlenschutz

Der Asse-Hšhenzug. 500 bis 700 Liter Niederschlag fallen hier jŠhrlich pro Quadratmeter. Was geschieht mit diesen Wassermengen? Wie bewegt sich das Grundwasser lokal und in der Region? Kšnnen die radioaktiven Stoffe aus der Asse mšglicherweise das Grundwasser verseuchen? Schauen wir uns die BŠche an und gehen zum Beispiel in das Tal des Rothebachs oberhalb von Wittmar.

Der Regen lŠuft an der OberflŠche in den Rothebach, verdunstet direkt von freien FlŠchen und wird von den Pflanzen wieder in die Luft transportiert. Das sind zusammen 90 Prozent des Niederschlags. Nur etwa 10 Prozent gehen in das Grundwasser, also 60 Liter pro Quadratmeter und Jahr. In grš§erer Tiefe kommt das Grundwasser in Kontakt mit dem Salzgestein unter dem Asse-Hšhenzug und wird salzhaltig.

Im Folgenden wird genauer dargestellt, wie das Grundwasser flie§t: Zuerst die weitrŠumigen Grundwasserbewegungen. †ber dem Salzgestein im Asse-Hšhenzug liegen wasserstauende und wasserdurchlŠssige Gesteinsschichten, sogenannte Grundwasserleiter, Ÿbereinander. Die wasserdurchlŠssigen Schichten sind dunkel gekennzeichnet. Diese Schichten fallen in der Schšppenstedter und der Remlinger Mulde bis auf eine Tiefe von Ÿber 1000 m unter die OberflŠche ab. Der oberste Grundwasserleiter unter der Remlinger Mulde kommt in 10 km Entfernung am Ohrenberg wieder an die ErdoberflŠche.

Um mšgliche Wasserstršmungen zu verdeutlichen, stauchen wir den Schnitt. Danach kšnnte Wasser aus dem obersten Wasserleiter des Asse Hšhenzuges am Ohrenberg austreten, da hier die Austrittshšhe etwa 20 bis 30 Meter tiefer liegt. Jedoch ist die DurchlŠssigkeit des Wasserleiters in gro§er Tiefe stark reduziert. Das hohe Gewicht der darŸber liegenden Gesteinsschichten drŸckt KlŸfte und Risse im Grundwasserleiter zusammen. Die Wasserbewegung wird zusŠtzlich gebremst, weil das Grundwasser in dieser Tiefe salzhaltig ist und damit schwerer als SŸ§wasser. Deshalb bewegt sich das leichtere sŸ§e Grundwasser nicht in die Tiefe.

Wasser aus dem Bereich der Asse Hšhenzuges kann auch das šrtliche Wasserwerk KissenbrŸck nicht erreichen. Das Wasserwerk KissenbrŸck fšrdert sein Wasser aus einem lokalen Grundwasserleiter. Er ist vom obersten Wasserleiter des Asse Hšhenzuges durch mŠchtige Schichten getrennt, die kein Wasser durchlassen.

Das Wasserwerk KissenbrŸck ist seit Ende 2011 nicht mehr aktiv.

Wenn die regionalen Grundwasserbewegungen sehr gering sind, bleibt die Frage: Wo flie§t das im Bereich des Asse Hšhenzuges gebildete Grundwasser hin - ca 60 Liter pro Quadratmeter und Jahr. Dieses Wasser nimmt den Weg des geringsten Widerstandes. Der grš§te Teil des Wassers flie§t nicht in die Tiefe, sondern bewegt sich oberflŠchennah und parallel zum Asse Hšhenzug.

Eine Stauchung des Schnitts zeigt: Dort tritt es in tiefer liegenden TŠlern und Quellen wieder aus. Die meisten und ergiebigsten Asse-Quellen befinden sich am Ende des Asse-Hšhenzuges bei Gro§ Denkte. Hier treten pro Jahr etwa 600 Mio Liter aus, das sind 60 % der Wassermengen aller Asse-Quellen. Weitere Quellen liegen bei Wittmar und Gro§ Vahlberg.

Im Bereich von Gro§ Denkte kommt auch salzhaltiges Wasser an die OberflŠche, ebenso bei Wittmar und Heeseberg.

Um zu verstehen, wie die salzhaltigen Quellen entstanden sind, muss man sich im Bereich der Asse eine weitere wasserleitende Gesteinsstruktur oberhalb des Salzstocks ansehen: Weil das Salz vor vielen Millionen Jahren aufgestiegen ist, sind die darŸber liegenden Gesteinsschichten aufgebrochen. Das sogenannte ãverstŸrzte DeckgebirgeÒ entstand. Die Schichten brachen immer wieder nach, weil sich das Salz am oberen Bereich des Salzstocks aufgelšst hat. Weitere Wege fŸr das Wasser entstanden im ãGipshutÒ und in der sich darunter anschlie§enden Schicht des ãRštanhydritÒ.

Im ãverstŸrzten DeckgebirgeÒ gibt es eine Grundwasserstršmung direkt an der SalzoberflŠche. So flie§t Wasser aus dem Bereich von Schacht 1 in Richtung Gro§ Denkte und kommt dort teilweise als Salzwasser nach oben. Direkt am Schacht Asse II konnte eine grundwasserleitende Struktur entlang der SalzoberflŠche nicht festgestellt werden. Aber eine Austrittsstelle gibt es am Heeseberg.

Der nŠchste Flie§pfad, nach dem ãverstŸrzten DeckgebirgeÒ, Gipshut und Rštanhydrit, ist der Wasserleiter des unteren Muschelkalks.
Bei Gro§ Denkte, im Rothebachtal und im Quertal der Ammerbeek kann dieses Wasser austreten.

Zusammenfassend lŠsst sich sagen: Das Grundwasser bewegt sich im Bereich der Asse Ÿberwiegend nicht in die Tiefe, sondern oberflŠchennah und parallel zum Asse Hšhenzug. Welche Rolle spielt das Bergwerk? Wasser dringt vermutlich Ÿber den Grundwasserleiter ãverstŸrztes DeckgebirgeÒ, Gipshut und den ãRštanhydritÒ in das Bergwerk ein. Das Bergwerk selbst ist praktisch eine tiefe Austrittsstelle. Es ist aber auch mšglich, dass Wasser durch den unteren Muschelkalk in den Rštanhydrit flie§t, weil in dieser Schicht, die das Wasser eigentlich staut, einzelne Stellen gebrochen sind.

Derzeit kann RadioaktivitŠt gegen diese Grundwasserstršmung nicht ins Gebirge austreten. Gefahr fŸr Mensch und Umwelt besteht dann, wenn das Bergwerk unkontrolliert vollaufen sollte.

Stand: 22.10.2009


II. Bewertung der Folgen eines unkontrollierten Vollaufens der Asse: Biologisches SchŠdigungspotential

1. Zitat: Fraktion Bündnis 90 / Die Grünen im Landtag Niedersachsen (Hsg.), Verscharrt in alle Ewigkeit?! - Das Atommüll-Desaster in der Asse und die Konsequenzen, 2009 (im Cache)

Fakt ist,

2. Zitat: Rolf Bertram, Kein Sicherheitsnachweis fŸr Asse II, Strahlentelex Nr. 506-507, Februar 2008 (im Cache)

Am- 241 (mit einer Halbwertszeit (HWZ) von 432 Jahren) [entsteht] beim Zerfall des in der Tabelle aufgefŸhrten Plutonium-241 (Pu- 241, HWZ 14 Jahre). Danach mu§ gegenwŠrtig mehr Americium-241 als Plutonium-241 vorhanden sein. Am-241 ist einer der gefŠhrlichsten Alphastrahler und gehšrt in die Klasse mit der hšchsten RadiotoxizitŠt. ãDie hohe RadiotoxizitŠt beruht darauf, da§ einerseits biologisch stark wirksame Alphastrahlen ausgesendet werden, andererseits aber die aussendenden Radionuklide aus dem menschlichen Kšrper nur sehr langsam ausgeschieden werden, so da§ dieser einer dauernden inneren Bestrahlung ausgesetzt ist.Ò

3. Zitat: Wikipedia, Schachtanlage Asse (im Cache)

... auf der 511-Meter-Sohle weniger als 25 kg Uran ... lagerten. Im August 2009 gab das Bundesministerium fŸr Umwelt, Naturschutz und Reaktorsicherheit bekannt, dass ... etwa 28 kg Plutonium eingelagert worden seien.

[D]er grš§te Teil der radiologisch besonders wirksamen und langlebigen Alphastrahler [kommt] in den schwach radioaktiven AbfŠllen vor. Deshalb sind die schwachaktiven AbfŠlle von besonderer Bedeutung fŸr die Langzeitsicherheit und bereiten die grš§ten Probleme. Die mittelaktiven AbfŠlle enthalten Ÿberwiegend relativ kurzlebige Radionuklide, die fŸr die Langzeitsicherheit von geringerer Bedeutung sind, bei Handhabung und Umgang jedoch grš§ere Probleme (notwendige Abschirmung) mit sich bringen.

4. Zitat: GSF Ð Forschungszentrum fŸr Umwelt und Gesundheit (Hsg.), Asse: Ein Bergwerk wird geschlossen (im Cache), 2006

Radionuklide in der Asse

5. Die langlebigen Radionuklide C-14, Pu-239, Pu-241, Am-241

5.1 Entstehung von Am-241 aus Pu-241

Nach nunmehr 14 Jahren sind aus den nach obiger Tabelle in der Asse lagernden 1100 TBq Pu-241 durch β-Zerfall etwa 18 TBq Americium-241 entstanden. Die verbliebene Menge Pu-241 ist 550 TBq.

Berechnung:
Mit λi = ln2/Ti (i = Am241, Pu241) und

AAm(t) = λAm/(λAm - λPu) APu0 (exp[-λPu t] - exp[-λAm t])

ergibt sich für TPu241 = 14 a; TAm241 = 432.7 a

der folgende zeitliche Verlauf der Americium-Aktivität

Generation of Am-241 from Pu-241

5.2 Biologisches SchŠdigungspotential von C-14, Pu-239 und Am-241
BegriffserklŠrungen

5.2.1 Verwendete Definitionen

5.2.2 Verwendete Daten

5.2.3 Ergebnis: Committed Effective Dose CED

5.2.4 Interpretation

CED ist ein Maß fŸr den biologischen Schaden, den diese Radionuklide anrichten kšnnen ("biologisches SchŠdigungspotential").

  1. § 47 StrlSchV legt ein radiologisches Schutzziel durch den Grenzwert fŸr die effektive Dosis in Hšhe von 0.3 mSv/a fest.
  2. Das Bundesministerium fŸr Umwelt, Naturschutz und Reaktorsicherheit hat mit Stand vom 30. September 2010 "Sicherheitsanforderungen an die Endlagerung wŠrmeentwickelnder radioaktiver AbfŠlle" festgelegt: 0.01 mSv/Jahr (im Cache).

    "6.2 FŸr die Nachverschlussphase ist nachzuweisen, dass fŸr wahrscheinliche Entwicklungen durch Freisetzung von Radionukliden, die aus den eingelagerten radioaktiven AbfŠllen stammen, fŸr Einzelpersonen der Bevšlkerung nur eine zusŠtzliche effektive Dosis im Bereich von 10 μSv/Jahr = 0.01 mSv/Jahr (in Anlehnung an ICRP 104 (triviale Dosis)) auftreten kann. Dabei sind Einzelpersonen mit einer heutigen Lebenserwartung, die wŠhrend der gesamten Lebenszeit exponiert werden, zu betrachten."

    "wahrscheinliche Entwicklung": Im Jahr 2007 war die StabilitŠt der Asse II Ÿber das Jahr 2014 hinaus nicht mehr vorhersagbar.

    "wŠrmeentwickelnde radioaktive AbfŠlle": Die Committed Effective Dose (CED) des in der Asse lagernden Pu-239 und Am-241 ist vergleichbar der CED von Pu-239 und Am-241 in 1 tSM eines abgebrannten Brennelements.

Das biologische SchŠdigungspotential CED des in der Asse lagernden Pu-239 und Am-241 liegt also

5.3. Barrieren

Die Barrieren zwischen den Radionukliden im Schacht und Mensch mŸssen diese Grš§enordnungen erbringen.

Der ehemalige Betreiber der Asse II, die GSF,

Weil laut konservativer Annahme das Deckgebirge die Radionuklide nicht zurŸckhŠlt, bleiben als Barrieren fŸr die Radionuklide nur

  1. Prozesse, welche die Radionuklide im Schacht mobilisieren und
  2. Barrieren zwischen dem Erscheinungsort der Radionuklide in der BiosphŠre (den "Bšden") und den Pflanzen am Eingang zur menschlichen Nahrungskette, die "Transferfaktoren" TF = (Bq kg-1 Pflanzentrockenmasse) / (Bq kg-1 Bodentrockenmasse).

Diese beiden Barrieren mŸssen die genannten Grš§enordnungen erbringen.


Quelle: U. Dettmann, M. Eng, "Die Asse bringt es an den Tag!" (im Cache)
zum Vergrš§ern auf Abbildung klicken

  • Barrieren im Schacht sollen mit technischen Ma§nahmen im Schacht realisiert werden, deren Funktionieren nicht belegt wurde.

    Wenn -entgegen den Annahmen der GSF- die Schachtanlage Asse II vor der RŠumung einstŸrzt, wird das vor dem Einsturz eingedrungene und dann mit Radionukliden kontaminierte Wasser aus deren HohlrŠumen verdrŠngt und ins angrenzende Grundwasser gepresst. (Notfallplanung des BfS - im Cache)

    • In welchem Ausma§ das Wasser der Asse zum Zeitpunkt des Einsturzes kontaminiert ist ("Radionuklid-Quellterm"), kann nicht ausreichend genau vorhergesagt werden.
    • Wir werden nur unzureichende Kenntnis davon erlangen, wie sich das Grundwasser nach dem Einsturz bewegt. Damit ist nicht vorhersagbar, wann und in welchen Konzentrationen die Radionuklide am Eingang der menschlichen Nahrungskette erscheinen werden.

      Die heute speziell in Deutschland (z.B. vom …koinstitut 2011 - im Cache) verwendeten Modelle zur Quantifizierung dieser Barriere umfassen bei weitem nicht die KomplexitŠt der physiko-bio-geochemischen VorgŠnge. Unser begrenzter Erfahrungshorizont erlaubt es nicht einmal, die Modellfehler abzuschŠtzen. weil Fehler schon im Modellansatz enthalten sein kšnnen.

  • FŸr die Barrieren TF in der BiosphŠre

    5.4 Schlussbemerkung

    Barrieren zwischen Radionuklidinventar und Mensch

    Das BfS beurteilte 2007 das Barrierensystem im Detail.

    Das oben genannte hohe Defizit an BarrierenstŠrke verlangt eine VerlŠsslichkeit der Modelle, die wir nicht haben; denn die geologisch/geochemischen Transportmodelle zur Beschreibung der Wanderung der Radionuklide sind in einem frŸhen Anfangsstadium.

    Die Modellierung der Asse-Barrieren geschieht aus unserer Unwissenheit heraus mithilfe von ausgedachten Szenarien, die auf FEP (features, events and processes) zurŸckgreifen. Wie weit die FEP -wie gefordert- alle relevanten geochemischen Prozesse berŸcksichtigen, ist unzureichend bekannt.

    Es ist unklar, wieweit die bisherigen Modelle (speziell die deutschen mit ihrem begrenzten geochemischen Teil) fŸr Langszeitsicherheitsanalysen Ÿberhaupt relevant sind.

    Ergebnis

    Die folgenden in Form einer Tabelle angeordneten Blšcke stellen die prinzipiell vorhandenen Barrieren dar (Barrieren nach BfS findet man hier). Links vor dem Anfang der Barrierenkette stehen die Radionuklide (RN) Pu-239 und Am-241. Die erste Barriere, die sie sehen, ist die physikalisch-chemische Abfallform, in der sie in den AbfallbehŠltern vorliegen. Rechts hinter dem letzten Glied der Kette steht der Mensch.

    • Das SchŠdigungspotential CED(50) von Pu-239 und Am-241 nach NRC-Angaben, das die Barriere Ÿberwunden hat, wird als Vielfaches von 0.015 Sv (der nach §47 StrSchV zugelassenen Dosis) ausgedrŸckt. Die bei jeder Barriere angegebenen Zahlen sind der Logarithmus dieses Vielfachen:

      PNRC = Log[CED(50)NRC/(0.015 Sv)].

    • ? bedeutet: Nach meinem Wissen ist das dort noch zugŠngliche CED nach Stand der Wissenschaft und Technik ungewiss.
    • Die Kommentare in den Blšcken bewerten unser Wissen Ÿber die Barriere.

    physikalisch-chemische
    Abfallform im Abfallgebinde


    PNRC = 9


    Geochemische Auflšsung der Inhalte der Abfallgebinde


    PNRC = 9 - ?g


    Schacht


    PNRC = 9 - (?g+?S)


    Deckgebirge


    PNRC = 9 - (?g+?S+?D)


    Bšden der BiosphŠre


    PNRC = 9 - (?g+?S+?D+?B)


    • Unzureichende Kenntnisse bzgl. der RN-Wanderung und
    • unzulŠssiges Au§erachtlassen von geochemisch bedingten RN-Anreicherungen ("Hot Spots").
    • RN-Verteilung weist wahrscheinlich "hot spots" auf.

    †bergang
    Boden -> Pflanze (TF)


    PNRC = 7 - (?g+?S+?D+?B)
    PNRC = 4 - (?g+?S+?D+?B)


    • GSF findet PNRC = 0 fŸr System von techn. Barrieren im Schacht und flŠchig gleichmŠ§ige RN-Verteilung.

    • Eine Flutung der Asse II vor abgeschlossener RŸckholung des radioaktiven Abfalls wird die nicht geborgenen Radionuklide ins Grundwasser der BiosphŠre freisetzen.
    • Die dann folgenden radiologischen SchŠden sind bisher unvorhersehbar.
    • Die Vorhersage der Wanderung von langlebigen Aktiniden (Pu, Am) aus der Asse II kšnnte vom Grundsatz her durchaus Šhnlich schwierig sein wie bei hochradioaktivem Abfall.
    • In beiden FŠllen betritt unsere Zivilisation wissenschaftliches und technisches Neuland - wir kšnnen nicht jenseits unseres Erfahrungshorizonts sehen und erahnen nicht, welche Art von †berraschungen auf uns warten.

    6. Zitat: €u§erungen des Asse II-Koordinationskreises zur Stillegung

    Asse Watch
    Asse-Uebersicht
    Quelle: Asse Watch
    zum Vergrš§ern auf Bild klicken.
    Vergrš§erung im Cache


    7. BegriffserklŠrungen - NucleonicaWiki


    8. Literatur

    8.1 Radiologisches Schadenspotential von Radionukliden

    Equations of Radioactive Decay and Growth (im Cache)

    Institute for Energy and Environmental Research, Physical, Nuclear, and Chemical Properties of Plutonium (im Cache)

    John T. Edsall, "Toxicity of plutonium and some other actinides: Present Standards for Maximum Permissible Dose", Bulletin of the Atomic Scientists, pp. 27-37 , September 1976

    University of Cincinnati Office of Research Integrity, Americium -241 (im Cache)

    Umrechnung.org, Radioaktivitätseinheiten umrechnen

    R.E. Miller, Consideration of In- Growth of Radionuclides for Facility Hazard Categorization: Safety Analysis Workshop, Idaho National Laboratory (INL), INL/CON-07-12659 PREPRINT, 2007 (im Cache)

    B.W. Church (BWC Enterprises, inc., Logandale, NV, USA), J.H. Shinn (Lawrence Livermore National Laboratory, Livermore, CA, USA), G.A. Williams, L.J. Martin, R.S. O'Brien (Australian Radiation Protetion and Nuclear Safety Agency, Yallambie Victoria, Australia), S.R. Adams (Bechtel Nevada, Las Vegas, NV, USA), "Comparative Plutonium-239 Dose Assessment for Three Desert Sites: Maralinga, Australia; Palomares, Spain; and the Nevada Test Site, USA - Before and After Remedial Action", pp 203-219 in: S.S. Hecker, C.F.V. Mason, K.K. Kadyrzhanov, S.B. Kislitsin (eds.), "Nuclear Physical Methods in Radioecological Inverstigations of Nuclear Test Sites", Kluwer Academic Press, 2000.

    E. Iranzo, S. Salvador and C.E. Iranzo, "Air Concentrations of Pu-239 & Pu-240 and Potential Radiation Doses to Persons Living Near Pu-Contaminated Areas in Palomares, Spain", Health Physics Vol. 52(4), pp. 453-461, 1987

    E. Iranzo, A. Espinoza and C.E. Iranzo, "Evaluation of remedial Actions Taken in Agricultural Area Contaminated by Transuranics", IV Internaional Symposium of Radioecology: The Impact of Nuclear Origin Accidents on Environment, Cadarache, France, March, 1988

     

    8.2 Sicherheitsanalyse der Asse II

    BŸndnis 90/Die GrŸnen im NiedersŠchsischen Landtag, Abschlussbericht Parlamentarischer Untersuchungsausschuss zum AtommŸlllager Asse II, 15. Okt. 2012 (im Cache)

    BŸndnis 90/Die GrŸnen im NiedersŠchsischen Landtag, Blog zum Umwelt-Desaster im AtommŸlllager Asse II, J. Gruber (ed.), 6. Mai 2010

    NiedersŠchsischer Landtag, Berichterstatterin: Abg. Frau Heister-Neumann (CDU), Bericht, 21. Parlamentarischer Untersuchungsausschuss, 16. Wahlperiode, Drucksache 16/5300, 18.10.1012 (im Cache)

    Bundesamt für Strahlenschutz (Hsg.), Optionenvergleich Asse: Fachliche Bewertung der Stilllegungsoptionen fŸr die Schachtanlage Asse II, BfS-19/10, Salzgitter, Januar 2010 (im Cache)

    Peter Brennecke et al., PrŸfung von Unterlagen zur Schlie§ung der Schachtanlage Asse II im Hinblick auf die Anforderungen eines atomrechtlichen Planfeststellungsverfahrens, Fachbereich Sicherheit nuklearer Entsorgung, Bundesamt für Strahlenschutz, Salzgitter 26.9.2007 (im Cache) - Auszüge

    Rolf Michel, "Strahlenexposition bei der Stilllegung der Schachtanlage Asse II", Institut fŸr Radioškologie und Strahlenschutz, Leibniz-UniversitŠt, Hannover, 2014 (im Cache)

     

    8.3 Barrieren

    8.3.1 Verteilungskoeffizient Kd

    Kenneth M. Krupka, Daniel I. Kaplan, Gene Whelan, R. Jeffrey Serne, Shas V. Mattigod, Understanding Variation in Partitioning Coefficient, Kd Values, United States Environmental Protection Agency, Office of Air and Radiation, August 1999

    • Volume I: The Kd Model, Methods of Measurement, and Application of Chemical Reaction Codes, EPA 402-R-99-004A (im Cache)
    • Volume II: Review of Geochemistry and Available Kd Values for Cadmium, Cesium, Chromium, Lead, Plutonium, Radon, Strontium, Thorium, Tritium (3H), and Uranium, EPA 402-R-99-004B (im Cache)
    variation of Kd for Pu variation of Kd for U variation of Kd for U

    CONTENTS

    Volume I: The Kd Model, Methods of Measurement, and Application of Chemical Reaction Codes

    2.0 The Kd Model And Its Use In Contaminant Transport Modeling. . . . . . . . . . . . . . . .page 2.1
    2.1 Introduction. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.1
    2.2 Aqueous Geochemical Processes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.3
    2.2.1 Aqueous Complexation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.3
    2.2.2 Oxidation-Reduction (Redox) Chemistry . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.5
    2.2.3 Sorption . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.8
    2.2.3.1 Adsorption . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.10
    2.2.3.1.1 Ion Exchange. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.13
    2.2.3.2 Precipitation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.13

    2.3 Sorption Models . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.16
    2.3.1 Constant Partition Coefficient (Kd) Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.16
    2.3.2 Parametric Kd Model . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.19
    2.3.3 Isotherm Adsorption Models . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.20
    2.3.4 Mechanistic Adsorption Models . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 2.26

    ...

    5.0 Application of Chemical Reaction Codes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.1
    5.1. Background. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.1
    5.1.1 Definition of Chemical Reaction Modeling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.2
    5.1.2 Reviews of Chemical Reaction Models . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.3
    5.1.3 Aqueous Speciation-Solubility Versus Reaction Path Codes . . . . . . . . . . . . . . . 5.4
    5.1.4 Adsorption Models in Chemical Reaction Codes. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.5
    5.1.5 Output from Chemical Reaction Modeling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.7
    5.1.6 Assumptions and Data Needs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.9
    5.1.7 Symposiums on Chemical Reaction Modeling. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.10

    5.2 MINTEQA2 Chemical Reaction Code . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5.11
    ...

    Volume II: Review of Geochemistry and Available Kd Values for Cadmium, Cesium, Chromium, Lead, Plutonium, Radon, Strontium, Thorium, Tritium (3H), and Uranium


    2.0 The Kd Model And Its Use In Contaminant Transport Modeling


    2.1 Introduction

    ... The simplest and most common method of estimating contaminant retardation (i.e., the inverse of the relative transport rate of a contaminant compared to that of water) is based on partition (or distribution) coefficient, Kd values (Section 2.3.1). In turn, the Kd value is a direct measure of the partitioning of a contaminant between the solid and aqueous phases. It is an empirical metric that attempts to account for various chemical and physical retardation mechanisms that are influenced by a myriad of variables. Ideally, site-specific Kd values would be available for the range of aqueous and geological conditions in the system to be modeled.

    Values for Kd not only vary greatly between contaminants, but also vary as a function of aqueous and solid phase chemistry (Delegard and Barney, 1983; Kaplan and Serne, 1995; Kaplan et al., 1994c). For example, uranium Kd values can vary over 6 orders of magnitude depending on the composition of the aqueous and solid phase chemistry (see Volume II, Appendix J). A more robust approach to describing the partitioning of contaminants between the aqueous and solid phases is the parametric Kd model, which varies the Kd value according to the chemistry and mineralogy of the system at the node1 being modeled (Section 2.3.2). Though this approach is more accurate, it has not been used frequently. The added complexity in solving the transport equation with the parametric Kd adsorption model and its empirical nature may be why this technique has been used sparingly.

    ...

    2.3.1 Constant Partition Coefficient (Kd ) Model

    The constant partition coefficient, Kd, is a measure of sorption and is defined as the ratio of the quantity of the adsorbate (i.e., metal or radionuclide) adsorbed per unit mass of solid to the quantity of the adsorbate remaining in solution at equilibrium. For the reaction

    eq. (2.19) A + Ci = Ai,

    the mass action expression for Kd (typically in units of ml/g) is

    eq. (2.20) Kd = Ai / Ci

    where
    A = free or unoccupied surface adsorption sites,
    Ci = total dissolved adsorbate remaining in solution at equilibrium (μg/ml), and
    Ai = adsorbate on the solid at equilibrium (μg/g).

    Describing the Kd in terms of this simple reaction assumes that A is in great excess with respect to Ci and that the activity of Ai is equal to 1. The Kd term is valid only for a particular adsorbent and applies only to those aqueous chemical conditions (e.g., adsorbate concentration, solution/electrolyte matrix, temperature) in which it was measured. Also inherent in the Kd term are the assumptions that the system is reversible and is independent of the adsorbate concentration in the aqueous phase.

    Chemical retardation, Rf, is defined as,
    eq. (2.23) Rf = vp/vc

    where
    vp = velocity of the water through a control volume
    vc = velocity of contaminant through a control volume.

    ...

    For porous flow with saturated moisture conditions, the Rf is defined as
    eq. (2.24) Rf = 1 + Kd ρb/ne

    where
    ρb = porous media bulk density (mass/length3)
    ne = effective porosity of the media at saturation.

    8.3.2 Transferfaktor Boden - Pflanze (TF)

    TF is defined as the concentration of a radionuclide in a crop (in B/kg dry weight) divided by the concentration of the radionuclide in the soils (in Bq/kg dry weight). The equation was also used for stable elements by using the unit "in mg/kg"

    Shigeo UCHIDA, Keiko TAGAMI & Ikuko HIRAI, "Soil-to-Plant Transfer Factors of Stable Elements and Naturally Occurring Radionuclides (1) Upland Field Crops Collected in Japan (in cache)


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    Quelle: Fig. 5 in: Uchida et al., 2007

    Fig. 5 Geometric means of transfer factors (TFs) for 6 crop types and all samples (dry weight basis). Bars show 95% upper and lower confidence limits for all samples.

    A Eslava-Gomez and J Brown, "Determination of Root Uptake to Vegetables Grown in Soil Contaminated for Twenty-five Years", Health Protection Agency Centre for Radiation, Chemical and Environmental Hazards, HPA-CRCE-047, 2013 (in cache)


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    Quelle: Tab. 3 in A Eslava-Gomez and J Brown

    Table 3: Soil to plant transfer factors for FARMLAND and this study
    Reference: Brown J and Simmonds JR (1995). FARMLAND. A dynamic model for the transfer of radionuclides through terrestrial foodchains. Chilton, NRPB-R273.

    Transfer Factor (TF) = (Bq kg-1) dry mass plant) / (Bq kg-1 dry mass soil)

    Gerhard Geipel and Katrin Viehweger, "Speciation of Actinides After Plant Uptake", in: "Radionuclide Contamination and Remediation Through Plants", (Dharmendra Kumar Gupta, Clemens Walther, eds.), Springer 2014

    Bunzl K, Krake W, "Soil to plant transfer of Pu-239 + Pu-240, Pu-238, Am-241, Cs-137 and Sr-90 from global fallout in the flour and bran from wheat, rye, barley and oats, as obtained by field-measurements" Sci Total Environ 63:111-124, 1987

    Bunzl K. Krake W. "Simultaneous determination of Pu-238, Pu-239+240, Pu-241, Am-241, Cm-242, Cm-244, Sr-89, and Sr-90 in vegetation samples, and application to Chernobyl-fallout contaminated grass" J Radioanal Nucl Chem 138:83-91, 1990


    Version: 14.4.2016
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